Neue Methode zeigt, wie molekulare Schalter von ihren Nachbarn beeinflusst werden
Forschende der Friedrich-Schiller-Universität Jena und des Helmholtz-Zentrums Berlin (HZB) können erstmals direkt erkennen, wie die Umgebung eines molekularen Schalters dessen elektronische Struktur beeinflusst. Mithilfe der magnetfeldabhängigen THz-EPR-Spektroskopie konnten sie erstmals unterscheiden, ob benachbarte Moleküle in einem Material gleich oder unterschiedlich geschaltet sind. Die Ergebnisse sind in der Fachzeitschrift „Angewandte Chemie International Edition“ erschienen.
Molekulare Schalter sind Moleküle, die sich durch äußere Einflüsse wie Temperaturänderungen zwischen zwei Zuständen umschalten lassen – ähnlich einem Schalter mit den Positionen „An“ und „Aus“. Solche Moleküle gelten als mögliche Bausteine für künftige Datenspeicher oder Sensormaterialien.
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Wenn Moleküle “merken”, was ihre Nachbarn machen
Bei den untersuchten Eisenverbindungen wechseln die Moleküle zwischen zwei elektronischen Zuständen. Dabei ordnen sich die Elektronen am Eisenion unterschiedlich an: Im sogenannten High-Spin-Zustand gibt es ungepaarte Elektronen, wodurch das Molekül magnetisch ist. Im Low-Spin-Zustand sind die Elektronen dagegen gepaart, dieser Zustand ist nicht magnetisch.
„Wenn wir molekulare Schalter gezielt nutzen wollen, müssen wir wissen, wie viele Moleküle miteinander ‚reden‘ müssen, damit ein bestimmtes Schaltverhalten entsteht“, sagt Prof. Dr. Birgit Weber vom Institut für Anorganische und Analytische Chemie der Universität Jena. „Mit der neuen Methode können wir gewissermaßen sehen, was die Nachbarmoleküle machen.“
Bisher ließ sich bestimmen, welcher Anteil der Moleküle sich in welchem Zustand befindet. Schwieriger war es herauszufinden, wie diese Zustände im Material verteilt sind: Schalten die Moleküle weitgehend unabhängig voneinander, oder wechseln größere Gruppen gemeinsam ihren Zustand? Diese Information ist wichtig, um die Eigenschaften des gesamten Materials zu verstehen.
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Ein Fingerabdruck der molekularen Umgebung
Für ihre Studie untersuchten die Forschenden zwei Eisen(II)-Verbindungen, deren Schaltzustände sich durch die Geschwindigkeit beim Abkühlen beeinflussen lassen. Beim schnellen Abkühlen kann ein bei höherer Temperatur vorliegender Zustand „eingefroren“ werden, beim langsamen Abkühlen entstehen dagegen andere oder gemischte Zustände. So konnten die Forschenden vergleichen, wie sich ein Molekül verhält, wenn sich seine Umgebung verändert.
Die THz-EPR-Spektroskopie macht dabei sehr kleine Veränderungen der elektronischen Struktur sichtbar. „Die elektronische Struktur trägt gewissermaßen einen Fingerabdruck der Umgebung“, sagt Prof. Dr. Winfried Plass, ebenfalls vom Institut für Anorganische und Analytische Chemie der Universität Jena. „Wenn die Nachbarmoleküle ihren Zustand ändern, verändert sich auch dieser Fingerabdruck – und genau das können wir messen.“
Bei einer der Verbindungen war aus früheren Untersuchungen bereits bekannt, dass sich magnetische und nichtmagnetische Zustände bei tiefen Temperaturen regelmäßig abwechseln. Die nun gemessenen Veränderungen passten zu dieser bekannten Anordnung und wurden durch quantenchemische Berechnungen bestätigt.
Wie viele Moleküle braucht es für einen stabilen Zustand?
Mit der neuen Methode lässt sich untersuchen, ob Moleküle einzeln schalten oder größere Bereiche bilden, sogenannte Domänen, in denen viele Moleküle gemeinsam ihren Zustand wechseln. Das ist auch für mögliche Anwendungen relevant: Sollen zwei stabile Zustände als „0“ und „1“ genutzt werden, hängt die kleinstmögliche Speichereinheit davon ab, wie viele Moleküle dafür zusammenwirken müssen.
„Wenn dafür immer Hunderte oder Tausende Moleküle gemeinsam schalten müssen, setzt das der Verkleinerung solcher Systeme eine Grenze“, sagt Weber. „Wenn dagegen schon sehr wenige oder sogar einzelne Moleküle unabhängig stabil geschaltet werden können, wären wesentlich höhere Speicherdichten denkbar.“
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Unabhängige Bestätigung am BESSY II
Nach Angaben der Forschenden ist dies die erste Anwendung magnetischer THz-EPR-Spektroskopie auf solche schaltbaren Eisenverbindungen. Eine zentrale Rolle spielten dabei die Messmöglichkeiten am BESSY II des Helmholtz-Zentrums Berlin. Dort lassen sich Terahertz-Messungen mit starken Magnetfeldern und sehr tiefen Temperaturen verbinden.
Die entscheidenden Energieverschiebungen sind dabei außerordentlich klein. Dass sie tatsächlich aus dem Material stammen und kein Artefakt der Messung sind, belegten Messungen mit Synchrotronstrahlung, die die Beobachtungen an separaten Proben unabhängig reproduzierten. Ihre hohe Brillanz eröffnet zudem den Zugang zu Systemen mit schwächeren Signalen und zu Übergängen bei noch niedrigeren Energien.
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